Manipulacija pri sobni temperaturi za dolgo življenjsko dobo vrtenja v kovinsko nanosferi | narave komunikacije

Manipulacija pri sobni temperaturi za dolgo življenjsko dobo vrtenja v kovinsko nanosferi | narave komunikacije

Anonim

Predmeti

  • Nanoslikalni materiali
  • Spintronics

Izvleček

Časovno okno za obdelavo informacij o spiranju elektronov (spintronics) v trdnih kvantnih elektronskih napravah določa čas spiranja-rešetke in spin-spin sprostitve elektronov. Zmanjševanje vplivov spino-orbitovega spajanja in lokalni magnetni prispevki sosednjih atomov na spino-rešetko in čas sprostitve pri spinu pri sobni temperaturi ostajajo pomembni izzivi praktične spintronike. Tu poročamo o prevodnih elektronskih rešetkah in sprostitvenih časih sproščanja elektronov 175 ns pri 300 K pri 37 ± 7 nm ogljikovih kroglah, kar je izjemno dolgo za vse vodljive trdne snovi primerljive velikosti. Po opazovanju spin polarizacije z elektronsko spiralno resonanco nadzorujemo kvantno stanje spiranja elektronov z uporabo kratkih sunkov nihajočega magnetnega polja in opazujemo skladna nihanja spinovega stanja. Ti rezultati dokazujejo izvedljivost delovanja elektronskih vrtljajev pri vodenju ogljikovih nanosfer kot kvantnih bitov pri sobni temperaturi.

Uvod

Splošna stanja elektronov so privlačna realizacija kvantnega bitja (qubita), saj lahko prestanejo prehod med kvantnimi stanji spin-up in spin-down 1 . Najpogosteje uporabljena tehnika za manipuliranje z elektronskim spiranjem je elektronska spiralna resonanca (ESR) 2 . ESR je fizikalni proces, pri katerem se elektronski vreteni polarizirajo v zunanjem magnetnem polju B 0 in se zasukajo z nihajočim magnetnim poljem B 1 (pravokotno na B 0, frekvence f ), ki je odmevno s frekvenco spine precesije v zunanjem magnetnem polju polje f = gµ B B 0 / h ( μ B je Bohrov magneton, g pa elektronski spin g- faktor, h je Planckova konstanta). ESR je rezultat skladnosti precesije elektronov v času relaksacijske in spino-spin relaksacijskega časa T1 in T2 3 . Za T1 je značilen več sprostitvenih postopkov med vrtenjem in rešetko, ki so odvisni od sklopa spin-orbite za povezavo spina elektrona z vibracijskim spektrom rešetke trdne snovi. Drugi pomemben čas sprostitve T2 je določen z verjetnostjo spin-spin sprostitve. T2 se ukvarja z lokalnim prispevkom magnetnega polja enega magnetnega atoma na drugih in predstavlja fazno koherenco nabora vrtljajev. Prevladujoči čas sprostitve je krajši od T 1 in T 2 . V magnetno homogenih potujočih sistemih (na primer kovine) je pogoj T 1 = T 2 izpolnjen in predstavlja najdaljše časovno obdobje, v katerem se lahko v fazni predhodni elektronski vrti in magnetizacija širi kot enoten način 4 .

Zaradi tega je potrebno, da se elektronska spinova stanja krepijo proti dekoherenci. Izvedljivost aplikacij, ki vključujejo klasično ali kvantno obdelavo informacij, je torej kritično odvisna od časa sprostitve T1 in T2 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12 . Predpogoj za čas sprostitve T1 in T2 je ∼ 100 ns, saj je to najsodobnejša spodnja meja za čas obdelave signalov v kvantnih elektronskih napravah 13, 14 .

Z napredkom na področju anorganskih 15, 16 in molekulskih 17, 18 kvantnih pik je sistem spiranja elektronov obetaven za praktično uporabo pri spintronski in kvantni obdelavi informacij. Trenutne raziskovalne dejavnosti na vrtečih se kitih so razdeljene na dve različni raziskovalni smeri z omejenim prekrivanjem in temeljijo na uporabljenih materialih: anorganski materiali, običajno polprevodne strukture, ki tvorijo kvantne pike, in molekule na osnovi ogljika. Kiti, ki se uporabljajo v teh materialih, so prav tako različni: anorganski materiali, ki vsebujejo lokalizirane vrtine dopiranih ionov ali kondicioniranje elektronov, ki so omejeni na kvantne pike, medtem ko organski materiali uporabljajo lokalizirane paramagnetne spine, omejene na molekule.

Zaradi radikalnih razlik v materialih in elektronskih sistemih, ki se uporabljajo za manipulacijo z vrtečim kvotom, so tudi veliki izzivi pri uresničevanju naprav. Za trdne anorganske materiale močna interakcija med vrtenjem in orbito, ki jo izvajajo težka jedra v materialih, kot so polprevodniki 10, 11, 19 in kovine 12, 20, 21, močno zahteva strukturno popolnost in manipulacijo z vrtenjem pri nizkih temperaturah (40 mK do 100 K). To je povzročilo natančno opredeljene materiale, ki trenutno postavljajo referenčno vrednost za dolge čase sprostitve T1, ki presegajo sekunde 9 . Na žalost pri sobnih temperaturah številni intrinzični sprostitveni postopki spiranja in rešetke in fononski načini povzročajo spinovo deherenco in zmanjšujejo T1 in T2 (ref. 22). Posledično se za kovinske nanodelce 21 T1 in T2 skrajša na 10–40 ps, ​​za polprevodnike v razsutem stanju 23, 24 do 1–4 ns.

Molekularni kubiti se lahko proizvajajo v industrijskem obsegu in se zlahka predelajo 18 . Te organske molekule, ki nosijo spino, imajo pogosto nizko speljevanje med orbito, imajo veliko nerodnih spiralnih prehodov in jih je mogoče kemično spremeniti. Ti atributi so privedli do molekulskih spojin tako za spintronijo kot za kvantno obdelavo informacij. Toda medsebojno delovanje dipola in dipola med molekulami in hiperfino interakcija molekule zahtevata redčenje molekul, ki vsebujejo spin, in izotopsko tehniko gostiteljskega sistema, da zmanjša magnetno nehomogenost. Za manipulacijo s spanjem potrebuje tudi nizke temperature (<100 K), da ublaži molekularne vibracije, ki povzročajo sprednjo deheherenco.

Poskusi združitve prednosti anorganskih in molekulskih kbitnih materialov so privedli do elektronsko izolacijskih sistemov, kot sta središče nanodijamanti 25 in 60, ki zaseda dušik (NV) (ref. 14, 26). Dolge mikrosekunde T1 in T2 lokaliziranih elektronov v teh materialih je mogoče doseči in manipulirati v okoljskih pogojih. Magnetno nehomogenost v teh materialih predstavljajo izotopna inženirska jedra 13 C in 14, 15 N jedra, vendar lokalizirani elektronski vreteni sami ustvarjajo nihajoča magnetna polja, kar predstavlja omejitve glede gostote qubita. Ta omejitev je značilna za lokalizirane elektronske sisteme, odsotna pa je za prevodne elektrone, pri katerih gibalno zoženje ta učinek izniči 27 .

Kvantne pike na osnovi ogljikove nanocevke so bile pripravljene s časom odmika elektronov ron 3 ns pri millikelvinski temperaturi 28 . Skrajšanje T2 v teh ogljikovih nanocevkah je posledica povečanja spin-orbita, ki ga povzroča velika ukrivljenost ogljikovih plošč 29 . Na drugi strani je grafen v celoti sestavljen iz enoatnega kristalnega sloja ogljika, je plosko (ali v najboljšem primeru ne ukrivljeno) in prenaša 30, 31 . Poskusi na eno- in večplastnem grafenu so pokazali T1 = T2 od 1-4 ns pri sobni temperaturi 32 . Vendar je ta vrednost še vedno daleč pod pričakovanji glede praktične uporabe in je morda omejena s fizorpcijo in hemisorpcijo molekularnega kisika ali drugih vrst na nezaščiteno površino ogljika 33 . Razviti so bili tudi materiali, ki ne vsebujejo ogljika, vključno s heterometalnimi molekularnimi nanomagneti, ki jih sestavljajo izotopno inženirno in diamagnetno razredčeni Cr 7 M (M = Ni, Mn, Zn), ki dokazujejo pogoj za uporabo v kvantni obdelavi pri nizki temperaturi (5 K) ( ref. 34).

Te možne rešitve kažejo, da obstajajo jasni in uveljavljeni kompromisi glede izvedljivosti uporabe sistema qubit materiala: prevodni material sestavnih delov lahke atomske mase, ki izpolnjuje predpogoj T1 in T2 pri sobni temperaturi, bi omogočil resnično spintronika in aplikacije za kvantno obdelavo. Tak material bi združeval najboljše vidike tako anorganske kot molekularne sheme vrtenja.

Tu poročamo o opazovanju T 1 = T 2 = 175 ns pri sobni temperaturi (300 K) pri vodenju kovinskih ogljikovih nanosfer s pomočjo ESR. Poleg tega bi lahko skladno nadzirali kvantno stanje spiranja elektronov, omejenega na ogljikove nanosfere pri 300 K. Ta izjemen rezultat lahko postavimo v kontekst, če ga primerjamo z drugimi obetavnimi sistemi, ki bi lahko nosili kvantni bit: 60, NV center v nanodiamant ali P-dopiran Si (slika 1). V ogljikovih nanosferah so elektronski vrti močno delokalizirani in polarizirani (Pauli-paramagnetni) nad volumnom nanosfere, namesto da bi bili močno omejeni na majhno pot v vrstnem redu elektronske orbite, kot bi veljalo za lokaliziran elektron sistem. Prednosti tega so, da ni potrebe po izotopskem inženiringu ogljikovih jeder za zatiranje magnetne nehomogenosti in odsotnosti nihanj v lokalnih magnetnih poljih lokaliziranih vrtljajev. Tako material načeloma omogoča, da se embalaža kvitov z večjo gostoto doseže v primerjavi z drugimi perspektivnimi kitovi.

Image

( a ) Itinerantni spiralni sistem ogljikovih nanosfer (CNS) in lokalizirani centrifugalni sistemi iz ( b ) 60, ( c ) NV nanodijamanta in ( d ) Si: P. Informacije o vrtenju v CNS so kodirane z delokaliziranim spiranjem elektronov, ki se širi po celotnem premeru 35 nm (osenčeno območje), s čimer je sistem bolj močan pred nihanji zunanjega magnetnega polja in hiperfinih interakcij, ki jih sprožijo jedrski vrtljaji. Posledično je mogoče doseči visoko gostoto kvitov brez večje dekoherencije. ( e ) Premer krogle, ki primerja zahtevano prostornino za različne tipe kubitov 14, 25, 50 s skalo, 100 nm.

Slika v polni velikosti

Rezultati

Strukturne in kemijske lastnosti ogljikovih nanosfer so same po sebi ključne za opazovanje dolge T1 = T2 . Slike transmisijske elektronske mikroskopije (TEM) kažejo obsežno tvorbo sferičnih ogljikovih mikrotonskih lestvic (Sl. 2a in Dopolnilna slika 1). Tako pripravljene ogljikove nanosfere so konglomeracija sferičnih teles in po sončiranju v suspenziji se lahko pojavijo kot posamezni delci (slika 2b). V primerjavi z drugimi kvantnimi pikami nanodelcev, ki se uporabljajo kot kviti, na primer z Mn dopiranimi PbS (ref. 35), so ogljikove nanosfere relativno enakomerne s porazdelitvijo velikosti 37 ± 7 nm, ocenjeno na TEM slikah (dodatna slika 2).

Image

( a ) TEM slika ogljikovih nanosfer na ogljikovem nosilcu. ( b ) TEM z visoko ločljivostjo diskretnih ogljikovih nanosfer. ( c - e ) TEM-dimenzionalna rekonstrukcija tomografske tomografije ogljikovih nanosfer. Delci so sferični in prav tako rahlo popačijo do elipsoidne oblike, s koalescenco. Krogle so videti prozorne zaradi visokega kontrasta slike z razpršenim zlatim substratom, majhne velikosti kroglic in izjemno tankih krogelnih plasti. ( f - h ) TEM slike z visoko ločljivostjo TEM s spremenljivo temperaturo nekristalne ogljikove nanosfere v območjih različnih sfer. Krogle ostanejo nekristalne pri segrevanju na 583 K. Na slikah je uporabljen visok kontrast, ki omogoča razlikovanje grafitnih ravnin s črnim obrisom. Puščice kažejo smer proti sredini krogle. Tehtnice, 200 nm ( a ), 5 nm ( b ), 10 nm ( c ), so bile zaradi jasnosti izpuščene ( d ), 5 nm ( e ), 1 nm ( f - h ).

Slika v polni velikosti

S pomočjo TEM tomografije opazimo, da imajo številne ogljikove nanosfere asimetrično obliko, ki izhaja tudi iz tvorbe sklepnih grafitnih plasti kontaktnih delcev (slika 2c – e), pri čemer se na splošno tvorijo plasti med nanosferi. znotraj območja ca. 5 nm zunanjih plasti (dodatna slika 3). TEM z visoko ločljivostjo je razkril, da so kratki grafitni fragmenti, ki vsebujejo ogljikove nanosfere, grafitni fragmenti, ki sledijo ukrivljenosti krogle in ustvarijo veliko odprtih robov (slika 2f-h). Posamezni grafitni delci v ogljikovih nanosferah niso ukrivljeni in ne spominjajo na ukrivljenost v nanocevkah ali fulerenih. Namesto tega fragmenti kažejo zapleteno paleto medplanarnih vezi vse do središča nanosfere, tudi ko se segrejejo na temperature 583 K. Ogljikove nanosfere niso votle in kažejo nadaljevanje zaprte kletke strukture proti sredini.

Izvedeni so bili tudi rentgenska fotoelektronska spektroskopija (XPS), termogravimetrična analiza (TGA) in Ramanovi eksperimenti, ki jih najdemo v dopolnilnih slikah 4–9 in dodatnih pojasnilih 1–3. XPS je pokazal, da v kemijski strukturi večinoma poteka grafitni ogljik (90, 2 mas.%), Ki vsebuje površinsko vezan kisik (9, 8 mas.%), Kovin pa ni bilo vključenih drugih težkih atomov. Poskusi s TGA so potrdili, da material iz ogljikove nanosfere ne vsebuje ostankov predhodnih poliaromatskih ogljikovodikov in je ostal kemijsko in termično stabilen tudi do temperature 883 K. Valenčni pas XPS je razkril prisotnost nevezujočih π in σ orbitali kot rezultat razdrobljenih listov, ki vsebujejo ogljik razporejen v popačeni šesterokotni mreži.

Ogljikove nanosfere se enostavno sintetizirajo 36 in zlahka obdelujejo (slika 3), kar daje homogen material, ki je strukturno zelo nekristalni (slika 2). Tako lahko ogljikove nanosfere zanesljivo uporabimo za aplikacije spintronike z minimalno obdelavo in brez potrebe po izdelavi natančno opredeljene kristalne strukture, da bi dosegli dolge T1 in T2 . Poleg tega lahko v vodljivem kbitovnem sistemu nanosfere ogljika bogata kemija ogljika v prihodnjih poskusih omogoči nešteto nekovalentnih in kovalentnih interakcij, da nanosfere povežejo z vodenjem površin elektronskih naprav 37, 38 . Končno so velikosti ogljikovih nanosfer, ki jih je mogoče izolirati na površini od vrha navzdol z nasveti sonde mikromanipulatorja (slika 3d), kar lahko v prihodnjih poskusih omogoči gradnjo kbitnih sestav 39 .

Image

( a ) 300 mg ogljikovih nanosfer, zbranih v obliki trdnega praška v epruveti z vzorci, in 10 mg na steklenem diapozitivu, stabilnem na zraku. ( b ) Ogljikove nanosfere, ki se med sintezo neposredno odlagajo na 2, 5 × 2, 5 cm kremenčev diapozitiv. ( c ) Majhna količina ogljikovih nanosfer, razpršenih v 2 ml etanola z ultrazvokom. ( d ) SEM slika posamezne ogljikove nanosfere n 50 nm, ki je fizično nameščena na podlago Si, z uporabo 200-nm konice volframovega manipulatorja. Lestvica lestvice, 200 nm ( d ).

Slika v polni velikosti

Tukaj podrobneje oblikujemo naša ključna opažanja, pridobljena z ESR. Pri frekvenci 300 K in pri frekvenci 9, 4 GHz je širina linije ESR neprekinjenega vala (od vrha do vrha) Δ H = 0, 056 mT (vstavljena slika 4a in dodatna slika 10), vrednost g pa 2.00225 (vstavljena sl. 4b). To je izjemno ozka prevodna ESR linija speljevanja in elektronov, ki priča o dolgih časih sproščanja. Opazovani spektri so imeli z visoko natančnostjo homogeno razširjeno Lorentzijevo linijsko obliko in odstopanje od oblike Lorentzijeve črte v celotnem spektru je bilo <5%, (glej dodatno sliko 10 kot primer), kar razkriva poti poti vrti. Opažena širina linije, določena z ESR z neprekinjenim valom, je znotraj eksperimentalne napake enaka Lorentzianovi širini, pridobljeni s T2 . Upoštevajte, da ima porazdelitev velikosti ogljikovih nanosfer zanemarljiv vpliv na širino linije pri 9, 4 GHz zaradi gibalnega zoženja prevodnih elektronov (dodatna slika 11). Odsotne so bile tudi hiperfine ESR linije 13 C (ki jih je mogoče opaziti pri lokaliziranih vrtljajih 14, 25, 26 ) zaradi gibalnega zoženja prevodnih elektronov 27 . G- faktor je značilen za prevodnost elektronov ogljika in ne izvira iz kovinskih vključkov (v skladu z našo kemijsko analizo) ali iz lokaliziranih paramagnetnih 'visečih' vezi ogljika (običajno z g = 2.00282) (ref. 40) .

Image

( a ) Temperaturna odvisnost T1 in T2 pri ν Z = 9, 5 GHz. ( b ) Temperaturna odvisnost dovzetnosti za spin, χ spina, izmerjena z ESR pri ν Z = 9, 4 GHz s prekrivno linijo Curie-Weiss, značilna za majhne paramagnetne delce. ( c ) Linijska širina ESR je prikazana kot funkcija Zeeman-ove energije, E Z = hν Z, izmerjena z večfrekvenčno ESR pri 300 K. Linearno prileganje (ravna trdna črta) z enačbo (1), pri čemer je T 1 = T 2 = 175 ns daje δ = 1 meV. ( d ) Temperaturni g- faktorski premik Δ g glede na vrednost prostega elektrona g- v dobrem sorazmerju z materialom, ki ima zelo šibko speljevanje v orbito. Vrstice napak predstavljajo interval zaupanja najmanj kvadratnih priklonov v spektre.

Slika v polni velikosti

Poleg eksperimenta z neprekinjenim valovanjem ESR, kjer se istočasno pojavita detekcija in vrtenje vrtenja, smo svoje poskuse razširili, da smo lahko preizkusili dinamiko sprednje relaksacije T1 in T2 neodvisno z uporabo pulzirajočega ESR (slika 4a). Pri frekvenci 9, 5 GHz in 300 K smo z dobrim približkom ugotovili, da je lastni T 1 = T 2 = 175 ns. Tako je impulzna ESR hkrati potrdila naše rezultate ESR z neprekinjenimi valovi in ​​preverila, ali je bila oblika črte, dobljena z ESR z neprekinjenim valom, resnično homogena, kot je bilo pričakovati za potujoče elektrone.

Temperaturne lastnosti spektrov ESR (slika 4 in glej tudi dopolnilno sliko 12) podpirajo, da so prevodni elektroni omejeni znotraj ogljikovih nanosfer. G- faktor ni bil temperaturno neodvisen (slika 4d), kar se dobro ujema s splošnimi opazovanji kovin s šibkim spajkanjem v orbito in v grafitnih nanodelcih 41 . Nastala občutljivost za spino je odvisna od temperature, odvisno od Curie-Weissove odvisnosti, kot lahko pričakujemo za nanodelce kovin (slika 4b) 21, 42 .

Večfrekvenčna ESR v frekvenci 4–420 GHz in 2–300 K je prav tako potrdila, da so prevodni elektroni v mejah ogljikovih nanodelcev (slika 4 in dodatna slika 12) 43, 44 . Linijska širina ESR je pokazala povečanje magnetnega polja na 300 K (slika 4c in glej tudi dodatno sliko 12). Upoštevajte, da je v primeru razsutih kovin ΔH izključno določen z vrtenjem v vrteči se orbiti, zato ni odvisen od magnetnega polja 21, 45 . Vendar pa je vedenje, ko ogljikove nanosfere spreminjajo zunanje magnetno polje, značilno za prevodne elektrone, zaprte v nanodelce, kjer T1 in T2 določata interakcija med vrtenjem in orbito in omejitev elektronov 21 . Sledi ta širitev Δ H za potujoče elektrone, omejene na majhne delce 46 :

Image

kjer je E Z = hν Z Zeemanova energija, je δ povprečni razmik ravni elektronske energije in γ e elektronsko giromagnetno razmerje 46 . Z izmerjenim T1 = T 2 = 175 ns lahko izvlečemo δ = 1 meV za povprečni razmik med nivoji elektronske energije (linearna črta, ki se najbolje prilega na sliki 4c). Iz te vrednosti je mogoče izračunati velikost ogljikovih kroglic, če sledimo Kubovim izračunom za majhen, skoraj sferičen kovinski delček 42 :

Image

kjer je m e masa prostega elektrona, v F = 10 6 ms −1 je tipična Fermijeva hitrost za grafen in n = 2, 3 g cm −3 atomska gostota ogljikovih nanosfer. Te vrednosti dajejo efektivno linearno velikost delcev L = 40 nm. Ta velikost delcev se dobro ujema z velikostjo TEM slik. Poleg tega je povečanje T1 in T2 ob znižanju temperature (slika 4a in glej tudi dopolnilno sliko 12) značilno za kovine 21, 41, 45, kjer je razkroj elektronov in fononov zaradi interakcije med vrtenjem in orbito odgovoren za temperaturno povzročeno krajšanje T1 in T2 (ref. 42, 45, 46).

Ko se je temperatura zniževala, je T2 pri 4 K dosegel 300 ns, medtem ko je T1 dosegel 450 ns (slika 4a). Odstopanje od odvisnosti T1 = T2 je pod ∼ 100 K. Med razmejitvijo T1 in T2 pod ∼ 100 K se T1 in T2 še naprej povečujeta z različnimi stopnjami. Dinamika speljevanja elektronov T1 je neposredno povezana z dušenjem fonov v neurejenih grafitnih listih 27, 41 in obstoju Wallissovih lokalnih fononskih modelov 47 . Prihodnje študije morajo pokazati, ali se pri zelo nizkih temperaturah na določenih mestih okvare pojavi nadaljnja lokalizacija. Ko se temperatura zvišuje, izračuni Anderssona in sod . 41 kažejo, da opaženo skrajšanje T1 in T2 povzroča raztresenje prevodnih elektronov s potenciali perifernih atomov, ki imajo robno podedovane elektronske in rešetkaste dinamične lastnosti, in vzbujanje nizkoenergijskih fononov.

Iz naše strukturne, kemijske in elektronske karakterizacije predlagamo, da nevezujoče orbite, povezane s strukturnimi nepopolnostmi, inducirajo prevodne elektrone v sistem in znatno povečajo gostoto elektronov stanj. To je v soglasju s teoretičnimi deli 41, 48, ki napovedujejo prisotnost dodatnega pasu, nameščenega na vezavo π in pasove proti vezanju π * okoli Fermijeve energije v nanometrski velikosti, neurejene grafitne fragmente, in naša opažanja sprememb v p z valovne funkcije v evolucijah pasu p - π s temperaturo blizu energijske ravni Fermi (dopolnilna slika 5).

Ogljikove nanosfere vsebujejo tudi kovalentno vezan kisik, ki prispeva k motnji v grafitnih rešetkah (slika 3f – h; dodatna tabela 1; dodatna slika 9). Opazimo, da odstranitev kisikovih skupin s termičnim razkrojem uvaja nevezave π in σ orbitale (dopolnilni sliki 4 in 5). V prihodnjih poskusih je mogoče z odstranjevanjem adatomov doseči večjo robustnost pred sprednjo deherenco za povečanje elektronske gostote stanj 33 .

Čeprav so ogljikove nanosfere zelo pokvarjene, je v bistvu šibka interakcija ogljika med spino in orbito omogočena, da se dolgo T1 in T2 obdržita tudi pri 300 K. V nanocevkah in fulerenih se je povečala spiralna orbita zaradi ukrivljenosti grafenske pločevine lahko prispeva k krajšanju T1 in T2 (ref. 28, 29), vendar posamezni grafitni kosmiči v ogljikovih nanosferah niso ukrivljeni. T1 = T2 v ogljikovih nanosferah je izjemno povečan za dva reda nad tistim, ki ga najdemo pri vodenju kristalnega grafena 32 . Del tega povečanja T1 in T2 pripisujemo učinkom kvantne omejitve, ki jih opazimo pri izvajanju nanostruktur 9, 11, 12, 21 .

Po naših opažanjih magnetno inducirane polarizacije spina smo skladno vrteli spiranje elektronov pri 300 K, tako da smo uporabili izbruhe mikrovalovne moči z večjim trajanjem in spremenljivo močjo (slika 5a). Opazili smo, da magnetizacija ogljikovih nanosfer občasno niha s trajanjem impulza, pri čemer je frekvenca nihanja sorazmerna s kvadratnim korenom mikrovalovne moči. To nihanje kaže na to, da smo izvajali namerna in skladna vrtenja elektronov (vrtenje elektronov med dvema Zeeman-delnima energijskima ravenma) ali Rabi nihanja. To je znak, da lahko manipuliramo z vrtenjem tako za spintroniko kot za kvantno obdelavo informacij (glej tudi dodatno opombo 4) 1, 49 . Fourier-transformirani Rabi nihajni signali kažejo enokomponentno značilnost kbita spina 1/2 elektrona (slika 5b). Ključna značilnost procesa Rabi je linearna odvisnost frekvence Rabi od jakosti mikrovalovnega polja B 1 ( f Rabi = gµ B B 1 / h ). To preverimo tako, da izvlečemo frekvenco Rabi iz prileganja Fourierjevega transformiranega signala s slike 5b z Gaussovo črto, ki daje pričakovano linearno vedenje, ki je sorazmerno B 1 (slika 5c). To je pokazalo zmožnost vrtenja vrtilnih kubitov na ogljikovih nanosferih poljubno do katere koli točke blok-krogle 3 pri temperaturah, višjih od 300 K. Rabi nihanja lahko opazimo ∼ 400 ns, kar je skladno z dekoherenco s T2 . Povečanje linijske širine nihajev, ki jih pretvori Fourier, z mikrovalovno močjo (slika 5b), je posledica nehomogenosti mikrovalovnega polja.

Image

( a ) Rabi nihanja elektrona se kvasijo pri 300 K in B 0 = 337 mT za različne moči mikrovalov. ( b ) Fourierova transformacija Rabijevih nihanj, pri čemer se signal zaradi jasnosti pomakne navpično. ( c ) Rabi frekvenca je sorazmerna s kvadratnim korenom moči. Vrednost 25 MHz, opažena za največjo moč, je skladna s predhodno določenim najvišjim poljem B 1 v dielektrični votlini 0, 9 mT, kar kaže na prisotnost učinkovitega spin spin S = 1/2.

Slika v polni velikosti

Diskusija

Dokazali smo, da je pri sobni temperaturi mogoče doseči dolgo življenjsko dobo speljevanja elektronov v magnetno homogenem prevodnem materialu. Z nadzorovano polarizacijo koherentnih vrtenj elektronov v teh ogljikovih nanosferah smo pokazali, da ta življenjska doba spiranja elektronov presega predpogoj za uporabo v spintroniki in kvantni obdelavi informacij. To je možno z omejevanjem elektronov do nanometrskih, nekristalnih, vendar kovinsko podobnih ogljikovih sfer. To delo učinkovito premosti različne raziskovalne smeri na področju anorganskih in molekularnih materialov za elektronske spin-kvite in ima široko uporabnost: z vrtljivci se lahko zdaj manipulira pri sobni temperaturi, ne da bi bilo potrebno izotopno inženirstvo gostiteljskega materiala, ki razredči molekul, ki nosijo spin., kriogene temperature, pripravo natančno opredeljenih kristalnih struktur ali uporabo kovin. Učinkovita priprava ogljikovega materiala z uporabo običajnih laboratorijskih reagentov v kombinaciji z uveljavljenimi meritvami manipulacije spin elektronov pri sobni temperaturi učinkovito zmanjšuje številne tehnološke ovire pri uresničevanju praktičnega kvantnega računanja in špirtronike z uporabo trdnih materialov.

Tu opisani eksperimenti z spin-manipulacijo so bili izvedeni na velikem številu ogljikovih nanosfer. Čeprav je material mogoče kemično obdelati, ga pripravimo v obliki, ki je primerna za obdelavo naprav: dokazali smo, da lahko prevodne nanosfere izoliramo na silicijevi površini s fizičnim manipuliranjem posameznih nanosfer. V glavnem lahko to prinese pot kbitnim matricam nanosfer z visoko gostoto, ki so integrirane v obstoječe silicijeve tehnologije ali tanko filmsko elektroniko.

Metode

Priprava vzorcev

Priprava ogljikovih nanosfer je podrobno opisana drugje 36 in jih je mogoče povzeti kot saje, ki nastane zaradi delnega zgorevanja naftalena v zraku, ki se zbere in segreva pri 473 K v dinamičnem vakuumu 72 ur. Za vse eksperimentalne postopke je bilo pripravljenih približno 100 mg.

Prenosna elektronska mikroskopija

Vzorce smo analizirali z uporabo poljske emisije JEOL3000F, ki deluje pri 300 kV. Analiza porazdelitve delcev po velikosti in topografske slike je bila izvedena s prosto dostopno programsko opremo ImageJ 1.48v (//imagej.nih.gov/ij). Energijsko filtrirane slike tomografije so bile pridobljene z uporabo poljskega emisijskega mikroskopa JEOL JEM 2200FS, ki deluje na 200 kV z držalom z visokim nagibom, z uporabljenim omega filtrom v koloni in objektivno odprtino. Za zbiranje slik topografije je bila uporabljena programska oprema JEOL Recorder v2.48.1.1. Za rekonstrukcijo slik tomografije so bili uporabljeni programi JEOL Composer in JEOL Visualizer-kai.

Optična elektronska mikroskopija

Skeniranje elektronske mikroskopije je bilo izvedeno z uporabo Zeiss Ultra Plus.

Rentgenska fotoelektronska spektroskopija

Meritve so bile izvedene z instrumentom ESCALAB250Xi proizvajalca Thermo Scientific, Združeno kraljestvo. Vakuum v ozadju je bil boljši od 2 × 10 −9 mbar. Uporabljen je bil monokromiran Al K α (energija hν = 1, 486, 68 eV) z velikostjo tačke 500 μm. Fini ogljikov prah je bil ročno stisnjen na indijevo folijo za analizo ali stisnjen v disk pred poskusi ogrevanja in situ . Prilagoditev krivulje je bila izvedena s programsko opremo podatkovnega sistema Scienta ESCA300. Referenčna referenčna energija je bila C 1 s = 285, 0 eV za naključni ogljik.

Ramanska spektroskopija

Ramanska spektroskopija je bila izvedena z uporabo vzbujalnega laserja Argon 514 nm na Renishaw Raman inVia Reflex z zarezom in robom filtra 100 cm -1 .

Modulirana termogravimetrična analiza

Modulirane meritve s termogravimetrično analizo so bile pridobljene s pomočjo TA HiRes Discovery TGA v moduliranem načinu TGA s profilom ogrevanja 2 ° C min −1 pri pretoku 20 ml min -1 -1 visoke čistosti N 2 s sinusnoidno amplitudo temperature 4 ° C in obdobje 200 s. Uporabljena je bila posoda za glinico s 100 μl. Analiza evoluiranega plina (TGA GC – MS) je bila izvedena s pomočjo termogravimetričnega analizatorja Perkin Elmer Pyris 1, povezanega s plinskim kromatografom Perkvin Elmer Clarus 680 in masnim spektrometrom Clarus SQ 8 C.

ESR z neprekinjenimi valovi

Poskusi so bili izvedeni na domačem kvazi-optičnem spektrometru, ki deluje v frekvenčnem območju 55–420 GHz v ustreznem območju 43, 44 0–16 T. Pri nizkih frekvencah 4, 9, 4 in 34 GHz je bil uporabljen spektrometer Bruker elexsys E500. Za značilen eksperiment smo približno 1 mg vzorca ogljika stehtali in nato zatesnili v kremenčevi epruveti ESR, potem ko smo ga čez noč segrevali pri 500 K v dinamičnem vakuumu. Za eksperimente, ki so odvisni od temperature in frekvence, je bila amplituda modulacije magnetnega polja manjša od 0, 01 mT, moč mikrovalov pa je bila nastavljena na 0, 2 μW, da bi se izognili izkrivljanju signala. Za referenco g- faktorja smo uporabili polikristalni prašek KC 60 z g = 2.0006.

Pulzni ESR

Poskusi so bili izvedeni na 9, 4 in 34 GHz z uporabo Bruker ElexSys 580 in 680 spektrometrov. Za določanje T2 smo uporabili preprosto 2-impulzno zaporedje, pri čemer smo priklicali prvi π / 2 impulz 16 ns in začetni zamik drugega impulza 300 ns. Nastali odmev je bil integriran v 175 ns. Za T1 smo uporabili 3-impulzno zaporedje. Začetnemu π impulzu 32 ns je sledil po 300 ns z 2-impulznim eho zaporedjem z 200 ns začetnim zamikom impulza za spremljanje obnovitve inverzije. Za poskuse z Rabijem je bil uporabljen en π / 2 impulz. Njegova dolžina se je povečala za 2 ali 4 ns. Po zakasnitvi ∼ 84 ns glede na konec impulza je bil signal opažen s kratkim časom vključevanja 16 ns.

Razpoložljivost podatkov

Podatki, ki podpirajo ugotovitve te študije, so na zahtevo na voljo pri ustreznih avtorjih.

Dodatne informacije

Datoteke PDF

  1. 1.

    Dodatne informacije

    Dopolnilne slike 1-12, dopolnilna tabela 1, dopolnilne opombe 1-4 in dodatne reference

Pripombe

Z oddajo komentarja se strinjate, da se boste držali naših pogojev in smernic skupnosti. Če se vam zdi nekaj zlorabe ali ne ustreza našim pogojem ali smernicam, označite to kot neprimerno.